Grafen kabi ikki o'lchovli materiallar an'anaviy yarimo'tkazgichlar uchun ham, moslashuvchan elektronikada yangi paydo bo'lgan ilovalar uchun ham jozibali.Biroq, grafenning yuqori kuchlanish kuchi past kuchlanishda sindirishga olib keladi, bu esa cho'ziladigan elektronikada uning ajoyib elektron xususiyatlaridan foydalanishni qiyinlashtiradi.Shaffof grafen o'tkazgichlarining zo'riqishlarga bog'liq ishlashini ta'minlash uchun biz ko'p qatlamli grafen/grafen o'tkazgichlari (MGGs) deb ataladigan qatlamli grafen qatlamlari orasida grafen nanoskrolllarini yaratdik.Zo'riqish ostida, ba'zi o'tkazgichlar yuqori shtammlarda mukammal o'tkazuvchanlikni ta'minlovchi perkolatsiya tarmog'ini saqlab qolish uchun grafenning parchalangan domenlarini bog'ladi.Elastomerlarda qo'llab-quvvatlanadigan uch qatlamli MGGlar oqim oqimining yo'nalishiga perpendikulyar bo'lgan 100% kuchlanishda asl o'tkazuvchanligini 65% ni saqlab qoldi, nanoskrollsiz grafenning uch qatlamli plyonkalari esa boshlang'ich o'tkazuvchanligining atigi 25% ni saqlab qoldi.Elektrodlar sifatida MGGlar yordamida ishlab chiqarilgan cho'ziladigan to'liq uglerodli tranzistor > 90% o'tkazuvchanlikni ko'rsatdi va 120% kuchlanishda (zaryad tashish yo'nalishiga parallel) dastlabki oqimning 60% ni saqlab qoldi.Ushbu yuqori cho'ziladigan va shaffof to'liq uglerodli tranzistorlar murakkab cho'ziladigan optoelektronikani ta'minlay oladi.
Stretchable shaffof elektronika ilg'or biointegrallashgan tizimlarda (1, 2) muhim ilovalarga ega, shuningdek, murakkab yumshoq robototexnika va displeylarni ishlab chiqarish uchun cho'ziladigan optoelektronika (3, 4) bilan integratsiya qilish potentsialiga ega bo'lgan o'sib borayotgan sohadir.Grafen atom qalinligi, yuqori shaffoflik va yuqori o'tkazuvchanlikning juda kerakli xususiyatlarini namoyish etadi, ammo uni cho'ziladigan ilovalarda qo'llash kichik shtammlarda yorilish tendentsiyasi bilan to'sqinlik qildi.Grafenning mexanik cheklovlarini engib o'tish cho'ziladigan shaffof qurilmalarda yangi funksiyalarni ta'minlashi mumkin.
Grafenning noyob xususiyatlari uni shaffof o'tkazuvchan elektrodlarning keyingi avlodi uchun kuchli nomzod qiladi (5, 6).Eng ko'p ishlatiladigan shaffof o'tkazgich bilan solishtirganda, indiy qalay oksidi [ITO;100 ohm/kvadrat (kvadrat) 90% shaffoflik ], kimyoviy bug'larning cho'kishi (CVD) orqali o'stirilgan monolayer grafen varaq qarshiligi (125 ohm / sq) va shaffoflik (97,4%) (5) o'xshash kombinatsiyasiga ega.Bundan tashqari, grafen plyonkalari ITO (7) ga nisbatan ajoyib moslashuvchanlikka ega.Misol uchun, plastik substratda uning o'tkazuvchanligi hatto 0,8 mm (8) kabi kichik egrilik radiusi uchun ham saqlanib qolishi mumkin.Shaffof moslashuvchan o'tkazgich sifatida uning elektr ish faoliyatini yanada yaxshilash uchun oldingi ishlarda bir o'lchovli (1D) kumush nanosimlar yoki uglerod nanotubalari (CNTs) bilan grafen gibrid materiallari ishlab chiqilgan (9-11).Bundan tashqari, grafen aralash oʻlchamli geterostrukturali yarimoʻtkazgichlar (masalan, 2D ommaviy Si, 1D nanosimlar/nanotubalar va 0D kvant nuqtalari) (12), moslashuvchan tranzistorlar, quyosh batareyalari va yorugʻlik chiqaradigan diodlar (LED) uchun elektrodlar sifatida ishlatilgan (13). –23).
Grafen moslashuvchan elektronika uchun istiqbolli natijalarni ko'rsatgan bo'lsa-da, uning cho'ziladigan elektronikada qo'llanilishi mexanik xususiyatlari bilan cheklangan (17, 24, 25);grafenning tekislikdagi qattiqligi 340 N/m va Young moduli 0,5 TPa (26).Kuchli uglerod-uglerod tarmog'i qo'llaniladigan kuchlanish uchun energiyani yo'qotish mexanizmlarini ta'minlamaydi va shuning uchun 5% dan kam kuchlanishda osongina yorilib ketadi.Misol uchun, polidimetilsiloksan (PDMS) elastik substratiga o'tkazilgan CVD grafen o'zining o'tkazuvchanligini faqat 6% dan kamroq kuchlanishda saqlab turishi mumkin (8).Nazariy hisob-kitoblar shuni ko'rsatadiki, turli qatlamlar orasidagi g'ijimlanish va o'zaro ta'sir qattiqlikni sezilarli darajada kamaytirishi kerak (26).Grafenni bir necha qatlamlarga yig'ish orqali, bu ikki yoki uch qatlamli grafen 30% deformatsiyaga qadar cho'zilishi mumkinligi, qarshilik o'zgarishining bir qatlamli grafennikiga qaraganda 13 baravar kichikroq ekanligi xabar qilinadi (27).Biroq, bu cho'ziluvchanlik hali ham eng zamonaviy cho'ziladigan o'tkazgichlardan sezilarli darajada past (28, 29).
Transistorlar cho'ziladigan ilovalarda muhim ahamiyatga ega, chunki ular murakkab sensorlarni o'qish va signallarni tahlil qilish imkonini beradi (30, 31).Manba/drenaj elektrodlari va kanal materiali sifatida ko'p qatlamli grafenli PDMS tranzistorlari elektr funktsiyasini 5% gacha kuchlanishni saqlab turishi mumkin (32), bu kiyinadigan sog'lig'ini nazorat qiluvchi sensorlar va elektron teri uchun minimal talab qilinadigan qiymatdan (~ 50%) sezilarli darajada past. 33, 34).Yaqinda grafenli kirigami yondashuvi o'rganildi va suyuq elektrolit bilan qoplangan tranzistor 240% gacha cho'zilishi mumkin (35).Biroq, bu usul ishlab chiqarish jarayonini murakkablashtiradigan to'xtatilgan grafenni talab qiladi.
Bu erda biz grafen qatlamlari orasidagi grafen varaqlarini (uzunligi ~ 1 dan 20 mkm gacha, kengligi ~ 0,1 dan 1 mkmgacha va balandligi ~ 10 dan 100 nm gacha) interkalatsiyalash orqali yuqori cho'ziladigan grafen qurilmalariga erishamiz.Biz faraz qilamizki, bu grafen varaqlari grafen varaqlaridagi yoriqlarni bartaraf etish uchun o'tkazuvchan yo'llarni ta'minlashi mumkin va shu bilan kuchlanish ostida yuqori o'tkazuvchanlikni saqlab qoladi.Grafen varaqlari qo'shimcha sintez yoki jarayonni talab qilmaydi;ular tabiiy ravishda nam o'tkazish jarayonida hosil bo'ladi.Ko'p qatlamli G / G (grafen / grafen) o'tkazgichlari (MGGs) grafen cho'ziladigan elektrodlari (manba/drenaj va eshik) va yarim o'tkazgichli CNTlardan foydalanib, biz 120 tagacha cho'zilishi mumkin bo'lgan yuqori shaffof va yuqori cho'ziladigan to'liq uglerodli tranzistorlarni namoyish qila oldik. % deformatsiya (zaryadni tashish yo'nalishiga parallel) va dastlabki oqim chiqishining 60% ni saqlab qoladi.Bu hozirgacha eng cho'ziladigan shaffof uglerod asosidagi tranzistor bo'lib, u noorganik LEDni boshqarish uchun etarli oqimni ta'minlaydi.
Keng maydonli shaffof cho'ziladigan grafen elektrodlarini yoqish uchun biz Cu folgasida CVD tomonidan o'stirilgan grafenni tanladik.Cu folga CVD kvarts trubasining o'rtasiga osilgan va G / Cu / G tuzilmalarini hosil qilgan holda grafenning har ikki tomonida o'sishiga imkon beradi.Grafenni uzatish uchun biz avval grafenning bir tomonini himoya qilish uchun yupqa poli(metilmetakrilat) (PMMA) qatlamini qopladik, biz uni yuqori grafen deb nomladik (grafenning boshqa tomoni uchun aksincha) va keyinchalik butun plyonka (PMMA/yuqori grafen/Cu/pastki grafen) Cu folgasini olib tashlash uchun (NH4)2S2O8 eritmasiga namlangan.PMMA qoplamasi bo'lmagan pastki grafen muqarrar ravishda yoriqlar va nuqsonlarga ega bo'lib, ular orqali etchantning kirib borishiga imkon beradi (36, 37).1A-rasmda ko'rsatilganidek, sirt tarangligi ta'sirida chiqarilgan grafen domenlari rulonlarga o'raladi va keyinchalik qolgan yuqori G/PMMA plyonkasiga biriktiriladi.Yuqori G/G varaqlari SiO2/Si, shisha yoki yumshoq polimer kabi har qanday substratga o'tkazilishi mumkin.Ushbu uzatish jarayonini bir xil substratga bir necha marta takrorlash MGG tuzilmalarini beradi.
(A) MGGlarni cho'ziladigan elektrod sifatida ishlab chiqarish jarayonining sxematik tasviri.Grafenni uzatish jarayonida Cu folgasining orqa tomonidagi grafen chegaralar va nuqsonlar bo'yicha sindirilgan, o'zboshimchalik bilan shakllarga o'ralgan va yuqori plyonkalarga mahkam yopishtirilgan va nanoskrolllarni hosil qilgan.To'rtinchi multfilm yig'ilgan MGG tuzilishini tasvirlaydi.(B va C) MGG monoqatlamining yuqori aniqlikdagi TEM tavsiflari, mos ravishda mono qatlamli grafen (B) va aylantirish (C) mintaqasiga e'tibor qaratiladi.(B) ning kiritilishi TEM tarmog'idagi mono qatlamli MGGlarning umumiy morfologiyasini ko'rsatadigan past kattalashtirishli tasvirdir.(C) ning qo'shimchalari rasmda ko'rsatilgan to'rtburchaklar qutilar bo'ylab olingan intensivlik profillari bo'lib, bu erda atom tekisliklari orasidagi masofa 0,34 va 0,41 nm.(D ) Belgilangan xarakterli grafit p* va s* cho‘qqilari bilan uglerodning K-qirrali EEL spektri.(E) sariq nuqta chiziq bo'ylab balandlik profiliga ega bo'lgan G/G monoqatlamining AFM seksiyali tasviri.(F dan I gacha) 300 nm qalinlikdagi SiO2/Si substratlarida mos ravishda (F va H)siz va o'ralgan (G va I) uch qatlamli G ning optik mikroskop va AFM tasvirlari.Vakil o'ramlari va ajinlar ularning farqlarini ta'kidlash uchun etiketlangan.
O'ramlar tabiatda grafenga o'ralganligini tekshirish uchun biz yuqori aniqlikdagi transmissiya elektron mikroskopiya (TEM) va elektron energiya yo'qolishi (EEL) spektroskopiyasini monoqatlamli yuqori G / G aylantirish tuzilmalarida o'tkazdik.1B-rasmda bir qatlamli grafenning olti burchakli tuzilishi ko'rsatilgan va ichki qism TEM panjarasining bitta uglerod teshigida qoplangan plyonkaning umumiy morfologiyasidir.Bir qatlamli grafen tarmoqning katta qismini qamrab oladi va olti burchakli halqalarning bir nechta to'plami mavjudligida ba'zi grafen parchalari paydo bo'ladi (1B-rasm).Individual varaqni kattalashtirish orqali (1C-rasm), biz panjara oralig'i 0,34 dan 0,41 nm oralig'ida bo'lgan katta miqdordagi grafen panjara chekkalarini kuzatdik.Ushbu o'lchovlar shuni ko'rsatadiki, parchalar tasodifiy o'ralgan va mukammal grafit emas, "ABAB" qatlamli qatlamda panjara oralig'i 0,34 nm.1D-rasmda uglerodning K-qirrali EEL spektri ko'rsatilgan, bu erda 285 eVdagi cho'qqi p* orbitaldan, ikkinchisi esa 290 eV atrofida s* orbitalning o'tishi bilan bog'liq.Ko'rinib turibdiki, bu strukturada sp2 bog'lanishi hukmron bo'lib, o'ramlarning yuqori grafitli ekanligini tasdiqlaydi.
Optik mikroskopiya va atom kuch mikroskopiyasi (AFM) tasvirlari MGGlarda grafen nanoskrolllarining tarqalishi haqida tushuncha beradi (1-rasm, E dan G gacha va S1 va S2-rasmlar).O'ramlar sirt bo'ylab tasodifiy taqsimlanadi va ularning tekislikdagi zichligi yig'ilgan qatlamlar soniga mutanosib ravishda ortadi.Ko'pgina o'ramlar tugunlarga o'ralgan va 10 dan 100 nm oralig'ida bir xil bo'lmagan balandliklarni namoyish etadi.Ularning uzunligi 1 dan 20 mkm gacha va kengligi 0,1 dan 1 mkm gacha, bu ularning dastlabki grafen parchalarining o'lchamiga bog'liq.1-rasmda (H va I) ko'rsatilgandek, varaqlar ajinlarga qaraganda sezilarli darajada kattaroq o'lchamlarga ega, bu grafen qatlamlari orasidagi ancha qo'pol interfeysga olib keladi.
Elektr xususiyatlarini o'lchash uchun biz aylantiruvchi tuzilmalari bo'lgan yoki bo'lmagan grafen plyonkalarini va qatlamlarni fotolitografiya yordamida 300 mkm kenglikdagi va 2000 mkm uzunlikdagi chiziqlarga joylashtirdik.Ikki zondli qarshiliklar kuchlanish funktsiyasi sifatida atrof-muhit sharoitida o'lchandi.O'tkazgichlarning mavjudligi monoqatlamli grafenning qarshiligini 80% ga, o'tkazuvchanlikning atigi 2,2% ga pasayishiga olib keldi (S4-rasm).Bu 5 × 107 A / sm2 (38, 39) gacha bo'lgan yuqori oqim zichligiga ega bo'lgan nanoskrolllarning MGGlarga juda ijobiy elektr hissa qo'shishini tasdiqlaydi.Barcha mono-, bi- va uch qatlamli oddiy grafen va MGGlar orasida uch qatlamli MGG deyarli 90% shaffoflik bilan eng yaxshi o'tkazuvchanlikka ega.Adabiyotda xabar qilingan grafenning boshqa manbalari bilan solishtirish uchun biz to'rtta zondli varaq qarshiligini ham o'lchadik (S5-rasm) va ularni 2A-rasmda 550 nm (S6-rasm) o'tkazuvchanlik funktsiyasi sifatida sanab o'tdik.MGG sun'iy ravishda to'plangan ko'p qatlamli oddiy grafen va qaytarilgan grafen oksidi (RGO) ga nisbatan taqqoslanadigan yoki yuqori o'tkazuvchanlik va shaffoflikni ko'rsatadi (6, 8, 18).E'tibor bering, adabiyotdagi sun'iy ravishda yig'ilgan ko'p qatlamli oddiy grafenning varaq qarshiligi bizning MGGnikidan bir oz yuqoriroqdir, ehtimol ularning o'sish sharoitlari va uzatish usuli optimallashtirilmaganligi sababli.
(A) grafenning bir nechta turlari uchun 550 nm da o'tkazuvchanlikka nisbatan to'rt probli qatlam qarshiligi, bu erda qora kvadratlar mono-, bi- va uch qatlamli MGGlarni bildiradi;qizil doiralar va ko'k uchburchaklar Li va boshqalarning tadqiqotlari natijasida Cu va Ni ustida o'stirilgan ko'p qatlamli tekis grafenga mos keladi.(6) va Kim va boshqalar.(8) mos ravishda va keyinchalik SiO2/Si yoki kvartsga o'tkaziladi;va yashil uchburchaklar RGO uchun Bonaccorso va boshq.(18).(B va C) oqim oqimining yo'nalishiga perpendikulyar (B) va parallel (C) kuchlanish funktsiyasi sifatida mono-, bi- va trilayer MGGs va G ning normallashtirilgan qarshilik o'zgarishi.(D) 50% gacha perpendikulyar deformatsiyaning siklik kuchlanish yuklanishida ikki qavatli G (qizil) va MGG (qora) ning normallashtirilgan qarshilik o'zgarishi.(E) G (qizil) va MGG (qora) trilayerning 90% parallel kuchlanishdagi tsiklik deformatsiya yuklanishida normallashtirilgan qarshilik o'zgarishi.(F) Deformatsiya funktsiyasi sifatida mono-, ikki va uch qatlamli G va ikki va uch qatlamli MGGlarning normallashtirilgan sig'im o'zgarishi.Kiritilgan kondansatör strukturasi bo'lib, polimer substrati SEBS va polimer dielektrik qatlami 2 mkm qalinlikdagi SEBS hisoblanadi.
MGG ning kuchlanishga bog'liq ishlashini baholash uchun biz grafenni termoplastik elastomer stirol-etilen-butadien-stirol (SEBS) substratlariga (~ 2 sm kengligida va ~ 5 sm uzunlikda) o'tkazdik va substrat cho'zilganida o'tkazuvchanlik o'lchandi. (Qarang: Materiallar va usullar) oqim oqimining yo'nalishiga ham perpendikulyar, ham parallel (2-rasm, B va C).Nanokrolllarning kiritilishi va grafen qatlamlarining ko'payishi bilan kuchlanishga bog'liq elektr harakati yaxshilandi.Misol uchun, kuchlanish oqim oqimiga perpendikulyar bo'lsa, bir qatlamli grafen uchun, o'ramlarning qo'shilishi elektr uzilishida kuchlanishni 5 dan 70% gacha oshirdi.Uch qatlamli grafenning kuchlanishga chidamliligi ham bir qatlamli grafen bilan solishtirganda sezilarli darajada yaxshilangan.Nanokrolllar yordamida 100% perpendikulyar kuchlanishda uch qatlamli MGG strukturasining qarshiligi o'ramsiz uch qatlamli grafenga nisbatan 300% ga nisbatan atigi 50% ga oshdi.Tsiklik kuchlanish yuki ostida qarshilik o'zgarishi tekshirildi.Taqqoslash uchun (2D-rasm), oddiy ikki qatlamli grafen plyonkasining qarshiligi 50% perpendikulyar deformatsiyada ~ 700 tsikldan keyin taxminan 7,5 baravar oshdi va har bir tsiklda kuchlanish bilan ortib boraverdi.Boshqa tomondan, ikki qatlamli MGG ning qarshiligi ~ 700 tsikldan keyin atigi 2,5 baravar oshdi.Parallel yo'nalish bo'ylab 90% gacha kuchlanishni qo'llagan holda, uch qatlamli grafenning qarshiligi 1000 tsikldan keyin ~100 marta oshdi, uch qatlamli MGGda esa atigi ~8 marta (2E-rasm).Velosipedda yurish natijalari rasmda ko'rsatilgan.S7.Parallel kuchlanish yo'nalishi bo'ylab qarshilikning nisbatan tezroq o'sishi, yoriqlar yo'nalishi oqim oqimining yo'nalishiga perpendikulyar bo'lganligi sababli.Yuklash va tushirish deformatsiyasi paytida qarshilikning og'ishi SEBS elastomer substratining viskoelastik tiklanishiga bog'liq.Velosipedda MGG chiziqlarining barqarorroq qarshiligi grafenning yorilib ketgan qismlarini (AFM tomonidan aniqlanganidek) bog'lashi mumkin bo'lgan katta o'ramlarning mavjudligi bilan bog'liq bo'lib, bu o'tish yo'lini saqlashga yordam beradi.O'tkazuvchanlikni o'tkazuvchanlik yo'li bilan ushlab turishning ushbu hodisasi elastomer tagliklarida yorilib ketgan metall yoki yarim o'tkazgich plyonkalar uchun ilgari xabar qilingan (40, 41).
Ushbu grafenga asoslangan plyonkalarni cho'ziladigan qurilmalarda eshik elektrodlari sifatida baholash uchun biz grafen qatlamini SEBS dielektrik qatlami (qalinligi 2 mkm) bilan qopladik va dielektrik sig'imning kuchlanish funktsiyasi sifatida o'zgarishini kuzatdik (qarang. 2F-rasm va qo'shimcha materiallar). tafsilotlar).Biz oddiy bir qatlamli va ikki qatlamli grafen elektrodlari bilan sig'imlar grafenning tekislikdagi o'tkazuvchanligini yo'qotishi tufayli tezda pasayib ketganini kuzatdik.Bundan farqli o'laroq, MGGlar tomonidan o'rnatilgan sig'imlar, shuningdek, oddiy uch qatlamli grafen kuchlanish bilan sig'imning oshishini ko'rsatdi, bu kuchlanish bilan dielektrik qalinligining kamayishi kutilmoqda.Kapasitansning kutilgan o'sishi MGG tuzilishiga juda mos keldi (S8-rasm).Bu MGG ning cho'ziladigan tranzistorlar uchun eshik elektrodi sifatida mos ekanligini ko'rsatadi.
1D grafen varaqining elektr o'tkazuvchanligining kuchlanish bardoshliligidagi rolini qo'shimcha o'rganish va grafen qatlamlari orasidagi ajratishni yaxshiroq nazorat qilish uchun biz grafen varaqlarini almashtirish uchun buzadigan amallar bilan qoplangan CNTlardan foydalandik (Qo'shimcha materiallarga qarang).MGG tuzilmalariga taqlid qilish uchun biz uchta zichlikdagi CNTlarni (ya'ni CNT1) joylashtirdik.
(A dan C gacha) CNTlarning uch xil zichligidagi AFM tasvirlari (CNT1
Ularning cho'zilishi mumkin bo'lgan elektronika uchun elektrodlar sifatidagi qobiliyatini yanada chuqurroq tushunish uchun biz MGG va G-CNT-G morfologiyalarini zo'riqish ostida muntazam ravishda o'rganib chiqdik.Optik mikroskop va skanerlash elektron mikroskopiyasi (SEM) xarakterlashning samarali usullari emas, chunki ikkalasida ham rang kontrasti yo'q va SEM grafen polimer substratlarida bo'lganda elektron skanerlash paytida tasvir artefaktlariga duchor bo'ladi (S9 va S10-rasmlar).Grafen yuzasini zo'riqish ostida joyida kuzatish uchun biz juda nozik (~ 0,1 mm qalinlikdagi) va elastik SEBS substratlariga o'tkazilgandan so'ng, uch qatlamli MGG va oddiy grafenda AFM o'lchovlarini to'pladik.O'tkazish jarayonida CVD grafenidagi ichki nuqsonlar va tashqi zarar tufayli, zo'riqishli grafenda muqarrar ravishda yoriqlar hosil bo'ladi va kuchlanish kuchayishi bilan yoriqlar zichroq bo'ldi (4-rasm, A dan Dgacha).Uglerod asosidagi elektrodlarning stacking tuzilishiga qarab, yoriqlar turli morfologiyalarni ko'rsatadi (rasm S11) (27).Ko'p qatlamli grafenning yoriq maydonining zichligi (yoriq maydoni/tahlil qilinadigan maydon sifatida aniqlanadi) kuchlanishdan keyin bir qatlamli grafendan kamroq bo'ladi, bu MGGs uchun elektr o'tkazuvchanligini oshirishga mos keladi.Boshqa tomondan, yoriqlarni ko'prik qilish uchun ko'pincha rulonlar kuzatiladi, bu esa zo'riqish plyonkasida qo'shimcha o'tkazuvchan yo'llarni ta'minlaydi.Misol uchun, 4B-rasmdagi rasmda ko'rsatilganidek, MGG uch qavatidagi yoriq ustidan keng varaq kesib o'tdi, lekin oddiy grafenda hech qanday aylantirish kuzatilmadi (4-rasm, E dan H gacha).Xuddi shunday, CNTs ham grafendagi yoriqlarni ko'prik qildi (rasm S11).Yoriqlar maydonining zichligi, aylanma maydonining zichligi va plyonkalarning pürüzlülüğü 4K-rasmda umumlashtirilgan.
(A dan H gacha) 0, 20, 60 va 100 da juda yupqa SEBS (~ 0,1 mm qalinlikdagi) elastomerida uch qatlamli G/G varaqlarining (A dan D gacha) va uch qatlamli G tuzilmalarining (E dan H gacha) in situ AFM tasvirlari % kuchlanish.Vakil yoriqlari va o'ramlari o'qlar bilan ko'rsatilgan.Barcha AFM tasvirlari 15 mkm × 15 mkm maydonda, belgilangan rangdagi o'lchov chizig'idan foydalanadi.(I) SEBS substratidagi naqshli mono qatlamli grafen elektrodlarining simulyatsiya geometriyasi.(J) 20% tashqi kuchlanishdagi monoqatlamli grafen va SEBS substratidagi maksimal asosiy logarifmik shtammning simulyatsiya kontur xaritasi.(K) Turli grafen tuzilmalari uchun yoriqlar maydoni zichligi (qizil ustun), aylantirish maydoni zichligi (sariq ustun) va sirt pürüzlülüğünü (ko'k ustun) taqqoslash.
MGG plyonkalari cho'zilganida muhim qo'shimcha mexanizm mavjud bo'lib, bu varaqlar grafenning yorilib ketgan hududlarini bog'lab, o'tkazuvchan tarmoqni saqlab turishi mumkin.Grafen varaqlari istiqbolli, chunki ularning uzunligi o'nlab mikrometrga etishi mumkin va shuning uchun odatda mikrometr shkalasigacha bo'lgan yoriqlarni ko'paytirishga qodir.Bundan tashqari, varaqlar ko'p qatlamli grafendan iborat bo'lganligi sababli, ular past qarshilikka ega bo'lishi kutilmoqda.Taqqoslash uchun, nisbatan zich (past o'tkazuvchanlik) CNT tarmoqlari taqqoslanadigan o'tkazuvchan ko'prik qobiliyatini ta'minlash uchun talab qilinadi, chunki CNTlar kichikroq (odatda bir necha mikrometr uzunlikda) va o'tkazgichlarga qaraganda kamroq o'tkazuvchandir.Boshqa tomondan, rasmda ko'rsatilganidek.S12, grafen kuchlanishni qondirish uchun cho'zish paytida yorilib ketsa, o'ramlar yorilib ketmaydi, bu ikkinchisi grafen ostida sirpanishini ko'rsatadi.Ularning yorilib ketmasligining sababi, grafenning ko'p qatlamlaridan (uzunligi ~ 1 dan 2 0 mkm gacha, kengligi ~ 0,1 dan 1 mkmgacha va balandligi ~ 10 dan 100 nm gacha) tashkil topgan o'ralgan tuzilishga bog'liq bo'lishi mumkin. bir qatlamli grafenga qaraganda yuqori samarali modul.Green va Hersam (42) tomonidan xabar qilinganidek, metall CNT tarmoqlari (quvur diametri 1,0 nm) CNTlar orasidagi katta birikma qarshiligiga qaramay, past varaq qarshiligiga <100 ohm/sq erisha oladi.Bizning grafen varaqlarining kengligi 0,1 dan 1 mkm gacha ekanligini va G / G varaqlari CNT ga qaraganda ancha kattaroq aloqa joylariga ega ekanligini hisobga olsak, grafen va grafen varaqlari orasidagi aloqa qarshiligi va aloqa maydoni yuqori o'tkazuvchanlikni saqlash uchun cheklovchi omillar bo'lmasligi kerak.
Grafen SEBS substratiga qaraganda ancha yuqori modulga ega.Grafen elektrodining samarali qalinligi substratnikiga qaraganda ancha past bo'lsa-da, grafenning qattiqligi uning qalinligi bilan taqqoslanadi (43, 44), natijada o'rtacha qattiq orol effekti paydo bo'ladi.Biz SEBS substratida 1 nm qalinlikdagi grafenning deformatsiyasini simulyatsiya qildik (batafsil ma'lumot uchun Qo'shimcha materiallarga qarang).Simulyatsiya natijalariga ko'ra, SEBS substratiga tashqi tomondan 20% kuchlanish qo'llanilganda, grafendagi o'rtacha kuchlanish ~ 6,6% ni tashkil qiladi (4J-rasm va S13D-rasm), bu eksperimental kuzatishlarga mos keladi (S13-rasmga qarang). .Biz optik mikroskopiya yordamida naqshli grafen va substrat mintaqalaridagi shtammni solishtirdik va substrat mintaqasidagi shtamm grafen mintaqasidagi kuchlanishdan kamida ikki baravar ko'p ekanligini aniqladik.Bu shuni ko'rsatadiki, grafen elektrod naqshlarida qo'llaniladigan kuchlanish sezilarli darajada cheklangan bo'lib, SEBS tepasida qattiq grafen orollarini hosil qiladi (26, 43, 44).
Shu sababli, MGG elektrodlarining yuqori kuchlanish ostida yuqori o'tkazuvchanlikni saqlab turish qobiliyati, ehtimol, ikkita asosiy mexanizm bilan ta'minlanadi: (i) o'tkazgichlar o'tkazuvchan perkolatsiya yo'lini saqlab qolish uchun ajratilgan hududlarni ko'prik qilishi mumkin va (ii) ko'p qatlamli grafen plitalari / elastomer sirpanishi mumkin. bir-birining ustiga, natijada grafen elektrodlarida kuchlanish kamayadi.Elastomerga uzatilgan grafenning bir nechta qatlamlari uchun qatlamlar bir-biriga qattiq bog'lanmagan, ular kuchlanishga javoban siljishi mumkin (27).Scrolls shuningdek, grafen qatlamlarining pürüzlülüğünü oshirdi, bu grafen qatlamlari orasidagi bo'linishni oshirishga yordam beradi va shuning uchun grafen qatlamlarining siljishini ta'minlaydi.
To'liq uglerodli qurilmalar arzon narxlardagi va yuqori o'tkazuvchanlik tufayli ishtiyoq bilan ta'qib qilinadi.Bizning holatlarimizda, barcha uglerodli tranzistorlar pastki grafen eshigi, yuqori grafen manbai / drenaj kontakti, tartiblangan CNT yarimo'tkazgich va dielektrik sifatida SEBS yordamida ishlab chiqarilgan (5A-rasm).5B-rasmda ko'rsatilganidek, manba/drenaj va eshik (pastki qurilma) sifatida CNTs bo'lgan to'liq uglerodli qurilma grafen elektrodlari (yuqori qurilma) bo'lgan qurilmadan ko'ra shaffofroqdir.Buning sababi, CNT tarmoqlari grafenga o'xshash varaq qarshiligiga erishish uchun kattaroq qalinliklarni va shuning uchun past optik o'tkazuvchanlikni talab qiladi (S4-rasm).Shakl 5 (C va D) ikki qatlamli MGG elektrodlari bilan tayyorlangan tranzistor uchun kuchlanishdan oldin vakili uzatish va chiqish egri chiziqlarini ko'rsatadi.Uzatmagan tranzistorning kanal kengligi va uzunligi mos ravishda 800 va 100 mkm edi.O'lchangan yoqish / o'chirish nisbati mos ravishda 10-5 va 10-8 A darajalarida yoqish va o'chirish oqimlari bilan 103 dan katta.Chiqish egri chizig'i aniq chiziqli kuchlanishga bog'liq bo'lgan ideal chiziqli va to'yinganlik rejimlarini namoyish etadi, bu CNT va grafen elektrodlari o'rtasidagi ideal aloqani ko'rsatadi (45).Grafen elektrodlari bilan aloqa qarshiligi bug'langan Au plyonkasiga qaraganda pastroq ekanligi kuzatildi (Qarang: rasm. S14).Cho'zilishi mumkin bo'lgan tranzistorning to'yinganlik harakatchanligi taxminan 5,6 sm2 / Vs ni tashkil qiladi, bu dielektrik qatlam sifatida 300 nm SiO2 bo'lgan qattiq Si substratlarida bir xil polimer bilan ajratilgan CNT tranzistorlariga o'xshaydi.Optimallashtirilgan quvur zichligi va boshqa turdagi quvurlar yordamida harakatchanlikni yanada yaxshilash mumkin (46).
(A) Grafen asosidagi cho'ziladigan tranzistorning sxemasi.SWNTs, bir devorli uglerod nanotubalari.(B) Grafen elektrodlaridan (yuqorida) va CNT elektrodlaridan (pastki) cho'ziladigan tranzistorlarning fotosurati.Shaffoflikdagi farq aniq seziladi.(C va D) SEBS da grafenga asoslangan tranzistorni kuchlanishdan oldin uzatish va chiqish egri chiziqlari.(E va F) uzatish egri chiziqlari, yoqish va o'chirish oqimi, yoqish / o'chirish nisbati va turli shtammlarda grafenga asoslangan tranzistorning harakatchanligi.
Shaffof, to'liq uglerodli qurilma zaryadni tashish yo'nalishiga parallel ravishda cho'zilganida, 120% kuchlanishgacha minimal buzilish kuzatildi.Cho‘zish vaqtida harakatchanlik doimiy ravishda 0% deformatsiyada 5,6 sm2/Vs dan 120% deformatsiyada 2,5 sm2/Vs gacha kamaydi (5F-rasm).Shuningdek, biz turli kanal uzunliklari uchun tranzistor ish faoliyatini solishtirdik (jadval S1ga qarang).Shunisi e'tiborga loyiqki, 105% gacha bo'lgan kuchlanishda, bu barcha tranzistorlar hali ham yuqori yoqish / o'chirish nisbati (>103) va harakatchanlik (>3 sm2 / Vs) ko'rsatdi.Bundan tashqari, biz to'liq uglerodli tranzistorlar bo'yicha barcha so'nggi ishlarni sarhisob qildik (S2-jadvalga qarang) (47-52).Elastomerlarda qurilma ishlab chiqarishni optimallashtirish va MGG-larni kontakt sifatida ishlatish orqali bizning to'liq uglerodli tranzistorlarimiz harakatchanlik va histerezis nuqtai nazaridan yaxshi ishlash ko'rsatadi, shuningdek, juda cho'zilib ketadi.
To'liq shaffof va cho'zilishi mumkin bo'lgan tranzistorni qo'llash sifatida biz undan LEDning o'tishini boshqarish uchun foydalandik (6A-rasm).6B-rasmda ko'rsatilganidek, yashil LED to'g'ridan-to'g'ri yuqorida joylashgan cho'ziladigan to'liq uglerodli qurilma orqali aniq ko'rinadi.~100% gacha cho'zilganda (6-rasm, C va D), LED yorug'lik intensivligi o'zgarmaydi, bu yuqorida tavsiflangan tranzistorning ishlashiga mos keladi (S1 filmiga qarang).Bu grafen elektrodlari yordamida ishlab chiqarilgan cho'ziladigan boshqaruv bloklarining birinchi hisoboti bo'lib, grafen cho'ziladigan elektronika uchun yangi imkoniyatni namoyish etadi.
(A) LEDni boshqarish uchun tranzistorning sxemasi.GND, tuproq.(B) Yashil LED ustiga o'rnatilgan 0% kuchlanishdagi cho'ziladigan va shaffof to'liq uglerodli tranzistorning fotosurati.(C) LEDni almashtirish uchun ishlatiladigan to'liq uglerodli shaffof va cho'ziladigan tranzistor 0% (chapda) va ~ 100% kuchlanishda (o'ngda) LED ustiga o'rnatiladi.Oq o'qlar masofa o'zgarishini ko'rsatish uchun qurilmadagi sariq belgilarga ishora qiladi.(D) LED elastomerga surilgan holda cho'zilgan tranzistorning yon ko'rinishi.
Xulosa qilib aytganda, biz cho'ziladigan elektrodlar sifatida katta shtammlar ostida yuqori o'tkazuvchanlikni saqlaydigan shaffof o'tkazuvchan grafen strukturasini ishlab chiqdik, bu biriktirilgan grafen qatlamlari orasidagi grafen nanoskrolllari tomonidan faollashtirilgan.Elastomerdagi bu ikki va uch qatlamli MGG elektrod tuzilmalari odatdagi mono qatlamli grafen elektrodlari uchun 5% deformatsiyada oʻtkazuvchanlikni toʻliq yoʻqotish bilan solishtirganda 100% gacha boʻlgan kuchlanishda 0% deformatsiya oʻtkazuvchanligini mos ravishda 21 va 65% ni saqlab turishi mumkin. .Grafen varaqlarining qo'shimcha o'tkazuvchan yo'llari, shuningdek uzatilgan qatlamlar orasidagi zaif o'zaro ta'sir kuchlanish ostida yuqori o'tkazuvchanlik barqarorligiga yordam beradi.Biz ushbu grafen strukturasini to'liq uglerodli cho'ziladigan tranzistorlarni ishlab chiqarish uchun qo'lladik.Hozircha bu grafenga asoslangan eng cho'ziladigan tranzistor bo'lib, buklanishdan foydalanmasdan eng yaxshi shaffoflikka ega.Ushbu tadqiqot cho'ziladigan elektronika uchun grafenni yoqish uchun o'tkazilgan bo'lsa-da, biz bu yondashuv cho'ziladigan 2D elektronikani yoqish uchun boshqa 2D materiallarga ham kengaytirilishi mumkinligiga ishonamiz.
Katta maydonli CVD grafen to'xtatilgan Cu folgalarida (99,999%; Alfa Aesar) 0,5 mtorr doimiy bosim ostida 50-SCCM (daqiqada standart kub santimetr) CH4 va 20-SCCM H2 1000 ° C da prekursorlar sifatida o'stirildi.Cu folgasining ikkala tomoni bir qatlamli grafen bilan qoplangan.Yupqa qatlamli PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) Cu folgasining bir tomonida PMMA/G/Cu folga/G strukturasini hosil qilib, aylantirildi.Keyinchalik, Cu folga olib tashlash uchun butun plyonka 0,1 M ammoniy persulfat [(NH4) 2S2O8] eritmasiga taxminan 2 soat davomida namlangan.Ushbu jarayon davomida himoyalanmagan orqa tarafdagi grafen avval don chegaralari bo'ylab yirtilib, so'ngra sirt tarangligi tufayli rulonlarga o'raladi.O'ramlar PMMA qo'llab-quvvatlovchi yuqori grafen plyonkasiga biriktirilib, PMMA/G/G o'ramlarini hosil qildi.Keyinchalik plyonkalar bir necha marta deionizatsiyalangan suvda yuvilgan va qattiq SiO2 / Si yoki plastik substrat kabi maqsadli substratga yotqizilgan.Biriktirilgan plyonka substratda quritilishi bilan namuna PMMA ni olib tashlash uchun ketma-ket aseton, 1:1 aseton/IPA (izopropil spirt) va IPA bilan 30 soniya davomida namlanadi.Filmlar 15 daqiqa davomida 100 ° C da isitiladi yoki boshqa G/G rulonli qatlam o'tkazilgunga qadar tuzoqqa tushgan suvni to'liq olib tashlash uchun bir kechada vakuumda saqlanadi.Ushbu qadam grafen plyonkasining substratdan ajralishini oldini olish va PMMA tashuvchisi qatlamini chiqarish paytida MGGlarning to'liq qoplanishini ta'minlash edi.
MGG strukturasining morfologiyasi optik mikroskop (Leica) va skanerlovchi elektron mikroskop (1 kV; FEI) yordamida kuzatildi.Atom kuch mikroskopi (Nanoskop III, Digital Instrument) G varaqlarining tafsilotlarini kuzatish uchun teginish rejimida ishladi.Filmning shaffofligi ultrabinafsha nurlar bilan ko'rinadigan spektrometr (Agilent Cary 6000i) tomonidan sinovdan o'tkazildi.Shtamm oqim oqimining perpendikulyar yo'nalishi bo'yicha bo'lgan sinovlar uchun fotolitografiya va O2 plazmasi grafen tuzilmalarini chiziqlarga (kengligi ~ 300 mkm va uzunligi ~ 2000 mkm) shakllantirish uchun ishlatilgan va Au (50 nm) elektrodlari yordamida termal yotqizilgan. uzun tomonning ikkala uchida soya maskalari.Keyin grafen chiziqlari SEBS elastomeri (kengligi ~ 2 sm va uzunligi ~ 5 sm) bilan aloqa qildi, chiziqlarning uzun o'qi SEBS ning qisqa tomoniga parallel bo'lib, keyin BOE (buferlangan oksidi) (HF: H2O) bilan. 1:6) elektr kontaktlari sifatida etching va evtektik galyum indiy (EGaIn).Parallel kuchlanish sinovlari uchun naqshsiz grafen tuzilmalari (~ 5 × 10 mm) SEBS substratiga uzun o'qlari SEBS substratining uzun tomoniga parallel ravishda o'tkazildi.Ikkala holatda ham butun G (G varaqlarisiz) / SEBS qo'lda ishlaydigan apparatda elastomerning uzun tomoni bo'ylab cho'zilgan va joyida biz yarimo'tkazgichli analizator (Keithley 4200) bilan zond stantsiyasida kuchlanish ostida ularning qarshilik o'zgarishini o'lchagan edik. -SCS).
Elastik substratdagi yuqori cho'ziladigan va shaffof to'liq uglerodli tranzistorlar polimer dielektrik va substratning organik erituvchi shikastlanishiga yo'l qo'ymaslik uchun quyidagi protseduralar bo'yicha ishlab chiqarilgan.MGG tuzilmalari eshik elektrodlari sifatida SEBS ga o'tkazildi.Yagona yupqa plyonkali polimer dielektrik qatlamini (qalinligi 2 mkm) olish uchun SEBS toluol (80 mg/ml) eritmasi oktadesiltriklorosilan (OTS)-modifikatsiyalangan SiO2/Si substratida 1000 rpm tezlikda 1 minut davomida aylantirilgan.Yupqa dielektrik plyonka hidrofobik OTS yuzasidan osongina tayyorlangan grafen bilan qoplangan SEBS substratiga o'tkazilishi mumkin.LCR (indüktans, sig'im, qarshilik) o'lchagich (Agilent) yordamida sig'imni kuchlanish funktsiyasi sifatida aniqlash uchun suyuq metall (EGaIn; Sigma-Aldrich) yuqori elektrodni joylashtirish orqali kondansatör yasalishi mumkin.Tranzistorning boshqa qismi avval xabar qilingan (53) protseduralarga muvofiq polimer bilan ajratilgan yarim o'tkazgichli CNTlardan iborat edi.Naqshli manba/drenaj elektrodlari qattiq SiO2/Si substratlarida ishlab chiqarilgan.Keyinchalik, ikkita qism, dielektrik / G / SEBS va CNTs / naqshli G / SiO2 / Si, bir-biriga laminatlangan va qattiq SiO2 / Si substratini olib tashlash uchun BOE ichiga namlangan.Shunday qilib, to'liq shaffof va cho'ziluvchan tranzistorlar ishlab chiqarildi.Kuchlanish ostidagi elektr sinovi yuqorida aytib o'tilgan usul sifatida qo'lda cho'zish moslamasida amalga oshirildi.
Ushbu maqola uchun qo'shimcha material http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1 manzilida mavjud
Anjir.S1.Turli kattalashtirishdagi SiO2/Si substratlarida monoqatlamli MGG ning optik mikroskopiya tasvirlari.
Anjir.S4.550 nm mono-, ikki va uch qatlamli oddiy grafen (qora kvadratlar), MGG (qizil doiralar) va CNTs (ko'k uchburchak) ikki zondli qatlam qarshiliklari va o'tkazuvchanliklarini taqqoslash.
Anjir.S7.Mos ravishda 40 va 90% parallel kuchlanishgacha ~ 1000 tsiklik deformatsiya yuklanishi ostida mono- va ikki qatlamli MGG (qora) va G (qizil) ning normallashtirilgan qarshilik o'zgarishi.
Anjir.S10.SEBS elastomeridagi uch qatlamli MGG ning kuchlanishdan keyin SEM tasviri, bir nechta yoriqlar ustida uzun aylantiruvchi xochni ko'rsatadi.
Anjir.S12.20% deformatsiyadagi juda yupqa SEBS elastomerida uch qatlamli MGG ning AFM tasviri, bu o'ram yoriq ustidan kesib o'tganligini ko'rsatadi.
jadval S1.Ikki qavatli MGG - bir devorli uglerod nanotube tranzistorlarining kuchlanishdan oldin va keyin turli kanal uzunliklarida harakatlanishi.
Bu Creative Commons Attribution-notijoriy litsenziyasi shartlariga muvofiq tarqatiladigan ochiq maqola boʻlib, undan istalgan vositada foydalanish, tarqatish va koʻpaytirishga ruxsat beradi, agar natijada foydalanish tijorat maqsadlarida boʻlmasa va asl asar toʻgʻri boʻlsa. keltirilgan.
DIQQAT: Biz faqat sizning elektron pochta manzilingizni so'raymiz, shunda siz sahifani tavsiya qilayotgan odam siz uni ko'rishni xohlayotganingizni va bu keraksiz xat emasligini bilishi uchun.Biz hech qanday elektron pochta manzilini ushlamaymiz.
Bu savol inson tashrif buyuruvchimi yoki yo'qligingizni tekshirish va avtomatik spam jo'natishlarini oldini olish uchun.
Muallif: Nan Liu, Aleks Chortos, Ting Ley, Lixua Jin, Taexo Roy Kim, Von-Gyu Bae, Chenxin Chju, Sihong Vang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Muallif: Nan Liu, Aleks Chortos, Ting Ley, Lixua Jin, Taexo Roy Kim, Von-Gyu Bae, Chenxin Chju, Sihong Vang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Amerika fan taraqqiyoti assotsiatsiyasi.Barcha huquqlar himoyalangan.AAAS HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef va COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548 hamkoridir.
Yuborilgan vaqt: 28-yanvar-2021